Towards autonomously self-reporting thin films and phase formation in YTaO$_{4}$-ZrO$_{2}$

Stelzer, Bastian; Schneider, Jochen M. (Thesis advisor); Scheu, Christina (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2020, 2021)
Buch, Doktorarbeit

In: Materials Chemistry Dissertation 37
Seite(n)/Artikel-Nr.: 1 Online-Ressource : Illustrationen, Diagramme

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2020

Kurzfassung

Werkstoffe, die bei hohen Temperaturen oder in oxidierenden Atmosphären verwendet werden, verändern dabei ihre Eigenschaften. Dies kann zum Bauteilversagen führen und limitiert somit die mögliche Standzeit. In der vorliegenden Arbeit werden zwei Ansätze zur Verlängerung der Standzeit von Bauteilen für die Anwendung in anspruchsvollen Einsatzumgebungen verfolgt. Im ersten Teil wird ein neues Konzept von autonom kommunizierenden Materialien vorgestellt, bei dem ein unmodifiziertes Dünnschichtsystem als Sensor verwendet wird um den „Gesundheitszustand“ desselben zu überwachen. Es wird gezeigt, dass in situ Messungen des elektrischen Widerstandes verwendet werden können um Phasenumwandlungen und das Oxidationsverhalten zu überwachen. Dieses frühzeitige Identifizieren von kritischen Schädigungen, die zum Verlust der Funktionalität des Bauteils führen können, erlaubt die Optimierung der Standzeit bei gleichzeitiger Gewährleistung eines sicheren Betriebs. In einer ersten Versuchsreihe werden spezifische elektrische Widerstände von kathodenzerstäubten, amorphen Cr2AlC Dünnschichten während des Heizens im Vakuum gemessen. Mittels Röntgendiffraktometrie (XRD), in situ und ex situ Elektronenbeugungsversuchen sowie Literaturdaten zur dynamischen Differenzkalorimetrie wird gezeigt, dass spezifische elektrische Widerstandsänderungen bei 552 ± 4 und 585 ± 13 °C mit Phasenübergängen der amorphen Struktur zu einem ungeordneten hexagonalen Mischkristall und von diesem zur MAX Phase korrelieren. Somit kann nachgewiesen werden, dass Phasenübergänge in Cr2AlC anhand von thermisch induzierten Änderungen des in situ gemessenen spezifischen Widerstandes aufgelöst werden können. Dies kann zum Beispiel der Bestimmung des Fortschrittes der Amorphisierung von Materialien durch Bestrahlung in nuklearen Anwendungen dienen. In einer zweiten Versuchsreihe wird das zeitlich aufgelöste Oxidationsverhalten von TiN Dünnschichten mittels in situ gemessener elektrischer Flächenwiderstände abgebildet. Untersuchungen der Schichtmorphologie und -struktur sowie der lokal aufgelösten chemischen Zusammensetzung zeigen, dass die gemessenen elektrischen Widerstandsänderungen durch die Oxidation der TiN Dünnschicht verursacht werden. Schichtdickenmessungen der verbliebenen TiN-Schicht unterhalb des Oxids sind in sehr guter Übereinstimmung mit Schichtdicken, die anhand der aufgezeichneten elektrischen Widerstände bestimmt werden konnten. Dies beweist, dass in situ gemessene elektrische Flächenwiderstände als Indikator eines autonom kommunizierenden Materials zur zeitaufgelösten Beobachtung des Oxidationsfort-schrittes von TiN Dünnschichten geeignet sind. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird mit ZrO2 legiertem YTaO4 ein Material untersucht, das als nächste Generation von Wärmedämmschichten die Standzeit und Nachhaltigkeit von Turbinenkomponenten optimieren soll. Diese neuen Beschichtungen müssen dem Vergleich zu dem etablierten System des mit Y2O3 stabilisiertem ZrO2 (YSZ) hinsichtlich der thermischen Stabilität, Korrosionsbeständigkeit, Bruchzähigkeit und thermischen Leitfähigkeit standhalten. In dieser Arbeit wurden erstmals YTaO4 Dünnschichten mit bis zu 44 mol% ZrO2 mittels reaktiver Kathodenzerstäubung in einem kombinatorischen Verfahren abgeschieden und anschließend hinsichtlich ihrer Phasenbildung, thermischen Stabilität sowie ihrer mechanischen Eigenschaften untersucht. Phasenreine monokline M‘-YTaO4 Beschichtungen werden bei einer Substrattemperatur von 900 °C gebildet. Durch das Legieren von ZrO2 formt sich eine Kombination von tetragonalem t-Zr(Y,Ta)O2 und M‘. Bei ZrO2 Konzentrationen von ≥ 28 mol% wird in XRD Untersuchungen die phasenreine t-Phase beobachtet. Nach einer Wärmebehandlung bei 1300 °C werden hingegen phasenreine M‘ Beschichtungen bis zu ZrO2 Gehalten von 15 mol% ZrO2 sowie für ZrO2 Konzentrationen von ≥ 28 mol% ein Phasengemisch aus M‘ und t identifiziert. In Proben die bei 1650 °C geglüht wurden, transformiert die M‘ Phase zur monoklinen M Phase, während die t-Phase erhalten bleibt. Bei ZrO2 Anteilen von 28 mol% oder höher wird zudem die tetragonale Hochtemperaturphase T-YTa(Zr)O4 bei Raumtemperatur neben den Phasen M und t beobachtet. In in situ Heizversuchen im Röntgendiffraktometer wird beobachtet, dass die Phasenanteile dieser T Phase bereits bei Temperaturen von 80 °C steigen, während die Phasenanteile der M-Phase fallen. Bei Wärmebehandlungen bei 1650 °C findet zudem eine Reaktion der YTaO4-ZrO2 Beschichtung mit dem α-Al2O3 Substrat statt. Hieraus resultiert die Bildung von orthorhombischem AlTaO4 sowie einer Al-Ta-Y-O Verbindung.

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