Phonon anharmonicity and thermal transport in two-dimensional materials

Qin, Guangzhao; Schneider, Jochen Michael (Thesis advisor); Hu, Ming (Thesis advisor)

Aachen (2018)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2018

Kurzfassung

Die Arbeit konzentriert sich auf die Phononenanharmonizität und den thermischen Transport in zweidimensionalen (2D) Materialien. Zunächst wird anhand eines Anwendungsbeispiels von Graphen die Auswahl der an der Methodik beteiligten Optionen und Parameter detailliert diskutiert, wobei der Schwerpunkt auf der Wirkung verschiedener Austauschkorrelationsfunktionale liegt. Im Hinblick auf die Berechnungen der Wärmeleitfähigkeit () wird eine Strategievorgestellt, die im Rahmen der Phonon-Boltzmann-Transportgleichung (BTE) in Verbindung mit ersten Prinzipien Berechnungen entwickelt wurde, um den Evaluierungsprozess zur Erzielung genauer und konvergierter Wärme effizient zu beschleunigen Leitfähigkeit. Zweitens wird ein mikroskopisches Bild von der fundamentalen Ebene der elektronischen Struktur erstellt, die den Mechanismus erklärt, der der Phononenanharmonizität in Phosphoren zugrunde liegt, und eine Klasse von 2D-Materialien, die auf den Grundprinzipien von Resonanzbindungen und Elektronenpaaren beruht. Nach unserem besten Wissen sind zum ersten Mal die Resonanzbindung und Elektronenpaare im 2D-Material verantwortlich für starke Phononenanharmonizität und niedrige Wärmeleitfähigkeit. Drittens werden die thermischen Transporteigenschaften zweier neuartiger Materialienaus Monoschicht-Galliumnitrid und Monoschicht-Kohlenstoffnitrid untersucht. Insbesondere berichten wir, dass trotz der allgemein etablierten 1=T -Beziehung der Wärmeleitfähigkeit in vielen Materialien ein anomales Verhalten auftritt, dass die Wärmeleitfähigkeit in einem weiten Temperaturbereich oberhalb von 300 K fast linear abnimmt und stark von der traditionellen 1 abweicht/T Gesetz. Die Wärmeleitfähigkeit bei hoher Temperatur ist viel größer als die erwartete Wärmeleitfähigkeit, die dem allgemeinen 1/T-Trend folgt, was für ihre Anwendungen in der Nano- und Optoelektronik im Hinblick auf eine effiziente Wärmeableitung vorteilhaft wäre. Schließlich untersuchen wir, wieder Phononentransport manipuliert werden kann, indem ein externes elektrisches Feld, eine Dehnung und ein Bindungsnanodesign angewendet werden. Die Untersuchungsfälle sind 2D-Silicen, Gruppe-III-Nitride und Bor-Arsenid (BAs). Wir zeigen, dass die Wärmeleitung von Silicen in der Ebene dramatisch reguliert werden kann, indem einfach ein elektrisches Feld außerhalb der Ebene angelegt wird, ohne die atomare Struktur zu verändern. Grundlegende Einblicke in den Regelungsmechanismus werden aus der Sicht elektronischer Strukturen gewonnen. Im Vergleich zu bestehenden Methoden bietet unsere Studie eine neue und robuste Methode, um den Phonontransport in Festkörpern zu modulieren, ohne die atomare Struktur zu verändern, mit großem Potenzial für Anwendungen in aufstrebenden Gebieten wie Wärmemanagement, Nanoelektronik und Thermoelektrik. Darüber hinaus führen wir eine vergleichende Untersuchung des thermischen Transports in Graphen und Monoschicht-Gruppe-III-Nitriden in Kombination mit anderen ähnlichen 2D-Verbindungen durch. Alle diese 2D-Materialienteilen eine ähnliche planare Wabenstruktur. Allerdings ist die Wärmeleitfähigkeit aller Monolagenverbindungen um bis zu einer Größenordnung erhöht, wenn die bilaterale Zugspannung angewendet wird, was in starkem Kontrast zu der durch die Spannung induzierten -Reduktion in Graphen steht. Der zugrundeliegende Mechanismus für die anomale positive Antwort von auf Zugspannung kann gut verstanden werden, basierend auf dem etablierten mikroskopischen Bild der Elektronenpaare, die eine starke Phononenanharmonizität antreiben. Am Ende führen wir eine systematische Untersuchung der thermischen Transporteigenschaften von Graphen-ähnlichen g-BAs im Vergleich zu kubischen c-BAs, Diamant und Graphen durch. Das von g-BAs ist trotz der Ähnlichkeit der Transformation von 3D-kubischen zu 2D-Wabenstrukturgeometrien (c-BAs! g-BAs vs. Diamant! Graphen) anomal niedrig, was zeigt, dass das Schneiden in die Nanoskala möglich ist effektiver Ansatz zur Realisierung niedriger. Zusammenfassung und Ausblick stehen am Ende der Arbeit.

Einrichtungen

  • Lehrstuhl für Werkstoffchemie [521110]
  • Fachgruppe für Materialwissenschaft und Werkstofftechnik [520000]

Identifikationsnummern